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终于等到你——硅负极失效机理研究|918搏天堂手机版

 


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本文摘要:石墨阳极的理论比容量只有372mAh/g,早已无法适应环境。

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石墨阳极的理论比容量只有372mAh/g,早已无法适应环境。现在的锂离子电池拒绝低比能。面对这种局限性,许多新材料经常层出不穷,其中硅阳极材料是最有前途的阳极材料之一。

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当Si和Li构成Li4.4Si结构时,理论比容量可以超过4200mAh/g,当然这样低的容量自然要付出代价,电池状态下Si负极的体积收缩率可以超过300%,成为Si负极在道路上应用的第二大唯一障碍。为了解决这一难题,人们寄予了很大的希望,如硅纳米粒子、石墨填料、薄膜电极、二氧化硅材料等。都取得了一定的体积收缩率的改善,尤其是二氧化硅材料,这是最近的阳极材料-体积收缩率有了明显的改善。然而,与石墨材料相比,这些材料仍然没有循环寿命不足的严重问题。

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下面我们来探讨一下Si阳极的过热机理。硅负极过热很大程度上是由于硅金锂和干锂过程中体积收缩量大导致的硅颗粒开裂和开裂造成的。

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为了减少硅阳极的体积收缩,人们开发了二氧化硅材料。与纯硅材料相比,其体积收缩率明显降低。其与碳的复合材料是一种性能较好的硅阳极材料,也是目前在实践中广泛使用的一种硅材料。

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但是这种材料在实际使用中仍然不存在硅阳极过热的问题。发现过热现象与锂的成图速度和电解液类型密切相关,更重要的是与硅阳极的微观结构有关。其实我们所说的SiO不是明显的SiO,而是Si和Si的各种氧化物的复合物。

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在生产中,一氧化硅是由硅和二氧化硅在真空中高温反应生成的,但一氧化硅在热力学上不稳定,在1000-1400下水解反应再次连续发生,分解硅和二氧化硅。经STEM仔细观察,发现一些非晶纳米硅在非晶二氧化硅中分布不均匀。另外,由于温度较高,SiOx中不存在一些结晶Si,所以我们实际使用的Si有多种Si形态。

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理论研究发现,锂在二氧化硅中嵌入的动力学特征不同于在硅材料中嵌入的动力学特征。Li映射成SiOx不会形成很多化合物,如Li2O、Li2Si2O5、li2so 3、Li4SiO4等。而且这个过程是不可逆的。

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这些锂硅化合物不会成为硅负极体积收缩的缓冲带,从而诱发硅负极的体积收缩,但这种缓冲作用是有限的,很难保证SiOx材料的循环性能。

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